固体的导热率是给定材料最重要的特征和特征之一，用于了解固体的热平衡和历史、微电子设备的热管理、热电材料、热障涂层等等。各种热管理平台以及优异的热传输现象对于部署合适的材料至关重要，特别是致力于极端条件下的超低或高温。因此，人们高度寻求具有极端导热性的新型化合物，这将有助于设计和发现适合所需应用的高效材料。然而，由于外部环境的扰动和内在缺陷等，热导率的实验测量非常具有挑战性。几个开发的模型为我们提供了以数值方式探索材料导热行为的机会。三元陶瓷 MAX 和最近出现的 MAB 相结合了金属和陶瓷的性能、优异的机械性能以及高损伤容限。导热系数作为基本特性之一，与操作条件密切相关，可以作为热功能应用的重要指标。
来自中国科学院固体物理研究所和东南大学的学者在广泛的组成空间中对 M2AX（X = B、C 或 N）和 M2AB2相进行高通量密度泛函理论计算后，发现大量新材料是稳定的。本研究确定了几种超低/高晶格热导体。结合机器学习，本研究揭示了接近优异晶格热导率的根本原因，并通过反向比较验证了其自洽性。为了通过包含反应焓来实现“真正”稳定的材料，保留了约 70 种材料，其中成功合成并进一步表征了具有超低 κph (<2 W (m K)− 1) 的Zr2SnC 和 Nb2SnB。由此报道了具有优异晶格导热系数的陶瓷新大陆，本研究倾向于通过机器学习方法和物理建模为此类层状陶瓷的晶格导热系数奠定基础。相信这项工作将为材料的合理设计和高通量研究铺平道路。相关文章以“High-throughput study and machine learning on MAX and MAB phases: new
materials and fingerprints of superior lattice thermal conductivities”标题发表在Acta Materialia。
论文链接：
https://doi.org/10.1016/j.actamat.2023.119001
图1. (a) MAX和MAB相的结构模型。蓝色、橙色和绿色球体代表 M、A 和 X 位点。 (b) 本工作中考虑的化学元素。 (c) 缩小稳定相的策略，包括热力学、机械和动态稳定性标准。 (d) MAX 和 MAB 相的热力学稳定性、机械稳定性和动态稳定性，其中绿色表示稳定，红色表示不稳定。
图 2. LBTE 中 300 K 时的晶格热导率，与 (a) MDC 模型和 (b) Slack 模型中计算的结果进行比较。 (c) 300 K 下 MDC 模型中 M2AB、M2AC、M2AN、M2AB2-P6m2 和 M2AB2-Cmmm（从左到右）的 κph 值。
图 3. 从左到右：声子色散、0-6 态/THz 之间的部分声子态密度(PHDOS)、轨道投影能带结构、0-12 态/eV 之间的态密度 (DOS) 以及(a) Ti2ZnB、(b) Mo2BiB、(c) V2PB 和 (d) V2PB2 的晶体轨道哈密顿布居(COHP)。
图 4. (a) 使用 RFR、决策树、XGBoost 和AdaBoost 方法在 MAX 和 MAB 阶段使用 22 个描述符的 κph 的特征重要性。(b) 预测 MAX 和 MAB 相的极端 κph 时最相关的四个特征。 (c) MAX 和 MAB 相的竞争形成焓 Hcp 和元素形成能 Eform 的比较。
图 5. (a)
Rietveld 细化的合成 Zr2SnC 室温粉末 XRD 图。 (b) Zr2SnC 的 TEM 图像。 (c) 表面高分辨率 TEM 图像，(d)
SAED 图案，(e) Zr2SnC 的横截面高分辨率 TEM 图像。 (f) Zr2SnC 的 TEM-EDX 元素映射图像。 (g) Zr2SnC 随温度变化的电阻率 ρexp 的实验测量。 (h) 与温度相关的热导率 κtot−exp、κele−exp和 κph−exp 的实验测量，以及用等式 1 中定义的 τ (T, ε) 计算的 κele。
图 6. (a) Nb2SnB的 TEM 图像。 (b) 表面高分辨率 TEM 图像，(c) SAED 图案，(d)
Nb2SnB 的横截面高分辨率 TEM 图像。 (e) Nb2SnB 的 TEM-EDX 元素映射图像
综上所述，本研究基于第一性原理方法进行了高通量计算，初步发现了536种符合标准的材料，包括热力学、弹性和晶格动态稳定性。与不太有利的 MAX 硼化物相比，稳定的传统 MAX 碳化物和氮化物的容量相当高。而 M2AB2-P6m2 结构在硼化物的广泛组成空间中表现出很大一部分稳定性。
MDC模型经验证与LBTE具有良好的一致性，使我们能够对晶格热导率进行有效、合理的筛选。在此基础上，四种具有极端 κph 的材料，包括 Ti2ZnB (~
0.69 W (m K)− 1)、Mo2BiB (~ 0.96 W (m K)− 1)、V2PB
(~ 30.79 W (m K)− 1)、和 V2PB2 (~ 31.59
W (m K)− 1)。人们发现A位点主要控制κph的趋势，其物理根源是声学模式和声光声子散射的状态。本研究通过采用四种机器学习模型进一步探索与 κph 强相关的特征，并提出 RA、G、VEC 和 dM−A 是关键描述符。这些描述符驱动的特征也可以通过振动特征导出，从而确认物理和数学分析之间的一致性。最终，Zr2SnC (~1.81 W (m K)− 1) 和Nb2SnB (~1.29 W (m K)− 1) 被成功合成，并且通过表征，发现与理论发现取得了良好的一致性。通过本工作中提供的数据集和机器学习模型，再加上实验结果，本研究预计计算材料设计视角可以应用于高性能陶瓷的无数应用领域，特别是用于热功能应用的有前景的 MAX 和 MAB 相。（文：SSC）
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